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激子到自由电荷的高效解离

介观与纳米尺度物理 2017-04-13 v1 材料科学

摘要

在基于激子的光伏(PVs)和人工光合系统中,为克服库仑势垒将激子转换为自由电荷必须损失多少能量这一问题是基础性的,因为它决定了可实现的开路电压或过电势1-3。本文利用瞬态和稳态光学光谱研究了一个模型系统并五烯/C60,其中并五烯三重态激子解离形成电荷转移态,我们证明其在能量上与三重态激子简并。我们直接追踪这些电荷转移态在50 ps内发生高效的长程分离成为自由电荷,尽管我们测得存在显著的220 meV库仑势垒。我们将这种吸热电荷分离建模为由熵增驱动。我们的结果表明,吸热电荷分离可以以接近单位效率快速进行,通过熵增克服大于200meV的库仑势垒,从而最小化开路电压或过电势的损失。在并五烯/C60系统中,这导致相对于三重态激子能量仅400meV的有效VOC损失。这表明,激子光转换系统相比于在光激发时直接产生自由电荷的系统没有根本性劣势。

关键词

引用

@article{arxiv.1704.03780,
  title  = {Energy Efficient Dissociation of Excitons to Free Charges},
  author = {Maxim Tabachnyk and Samuel L. Smith and Leah R. Weiss and Aditya Sadhanala and Alex W. Chin and Richard H. Friend and Akshay Rao},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1704.03780},
  year   = {2017}
}