长程介电屏蔽对电荷转移态的影响

尽管光伏器件异质结处的激子解离对于产生电流是根本必需的，但人们尚未完全理解其机制。从头算的一个基本问题是，结合了具有 Wannier-Mott 激子的材料与具有 Frenkel 激子的材料的混合界面，可能很容易需要数千个原子才能涵盖激子波函数。界面处巨大的介电常数差异进一步加剧了这一问题，这需要介观尺度的边界条件才能准确预测静电势。出于这些原因，我们基于有效质量薛定谔方程构建了一个混合界面激发态模型。在这个连续介质模型中，载流子波函数由其包络函数表示，而非解析原子尺度的变化。静电相互作用由泊松方程来考虑。对于我们的模型系统，我们使用并五硅界面。由于并五硅中载流子迁移率相对于硅较低，空穴被冻结，使其仅通过一个不动的正电荷密度与电子相互作用。该模型的输入如下：介电常数、电子有效质量、界面宽度、能带对齐以及空穴波函数。我们发现，电荷转移态相对于体相激子的能量有利性最容易通过能带对齐来控制。然而，当两种状态具有相似能量时，界面邻近性与静电学成为调节这些状态相对稳定性的重要次要手段。