论瞬时正规模态对液体动力学的解释
软凝聚态物质
2025-03-24 v2
摘要
缺乏明确的平衡参考配置长期以来阻碍了对原子水平液体动力学和性质的全面理解。瞬时正规模态（INM）方法，即对瞬时液体配置的势能 Hessian 矩阵进行对角化，已成为一种有前景的框架。然而，仍存在若干概念性挑战，特别是由于该方法无法捕捉非谐和效应。本研究通过对 Ar、Xe、N、CS、Ga 和 Pb 等模拟系统进行全面的INM分析，覆盖从固体到气体相的宽广温度范围，提出一组“实验事实”。首先，我们检查INM态密度（DOS），并将其与由速度自相关函数获得的DOS进行比较。随后，我们分析不稳定模式比例和INM DOS 低频斜率随温度变化的规律，以寻找潜在的普遍行为。进一步，我们探讨INM与液体其他性质之间的关系，包括液体样到气体样动力学交叉和集体剪切波的动量间隙。此外，我们在低温下研究INM谱，作为系统接近固体相的情形，发现即使在晶体固体中也有相当比例的不稳定模式。最后，我们确认了最近讨论的INM特征值谱中存在一种近似奇点，并揭示了其复杂的温度依赖行为，挑战了当前理论模型。
引用
@article{arxiv.2409.09965,
title = {Revisiting the question of what instantaneous normal modes tell us about liquid dynamics},
author = {Sha Jin and Xue Fan and Matteo Baggioli},
journal= {arXiv preprint arXiv:2409.09965},
year = {2025}
}
备注
v2: matching the published version in Journal of Chemical Physics