基于扫描探针磁共振显微镜信号的反向蒙特卡洛电子自旋标记坐标重建

利用磁共振结合多种不同的探测方法已可观测单个电子自旋。原则上，通过引入直径10至100 nm的磁性针尖、扫描该针尖并采集随针尖位置变化的信号，即可确定单个电子自旋的坐标。尽管最近已利用金刚石中的氮空位中心作为自旋探测器以纳米精度对单个电子进行了定位，但该实验信噪比低，仅能获取几十个数据点的二维扫描，且无法兼容广泛用于标记蛋白质和核酸的氮氧自由基自旋标记。我们提出并在数值上模拟了一种以高空间分辨率机械式探测和成像单个氮氧自由基电子自旋的方案。在我们的方案中，将磁尖悬臂靠近样品，施加调制微波以共振激发电子自旋，并将自旋磁化强度的变化检测为悬臂机械频率的偏移。通过在悬臂振荡同步的短脉冲中谨慎施加共振微波，我们提出即便在灵敏度最高的较大悬臂振幅下也能保持高空间分辨率。数值模拟显示，在扫描针尖时出现了纳米直径的频率偏移信号环。我们的主要发现是——利用本文引入的贝叶斯反向蒙特卡洛算法——可以从二维频率偏移图中揭示的信号环获得电子坐标的完整三维分布。这种降维使得在实际时间尺度上实现自旋标记大分子埃级分辨率三维成像成为可能。