硅烯与锗烯的共振拉曼光谱

我们建模了硅烯与锗烯中涉及准粒子被两个声子、或一个声子与一个点缺陷散射的拉曼过程。我们利用新近开发的、由第一性原理密度泛函理论参数化的第三近邻紧束缚模型，计算了 1 至 3$\,$eV 间激光激发下的共振拉曼强度与寿命。我们辨识出所研究材料或其内部缺陷特有的拉曼谱特征。我们发现，在硅烯中，一个新的拉曼共振源自 M 点处 $2.77\,\rm$eV 的 $\pi-\sigma$ 等离激元，其可测地高于源自 $2.12\,\rm$eV $\pi$ 等离激元能量的拉曼共振。我们表明，在锗烯中，电荷载流子的寿命（进而拉曼峰的线宽）受电子结构内自旋轨道分裂的影响。我们利用模型预测了涉及吸附原子、替代杂质、Stone-Wales 对与空位的缺陷诱导拉曼散射截面，并论证硅烯与锗烯中各类缺陷的存在均可与拉曼响应中的特定特征定性对应。