少层 CrBr$_3$ 的共振拉曼散射

我们利用拉曼散射（RS）技术研究了厚度为三至二十层（3~L 至 20~L）的溴化铬（CrBr$_3$）薄层的振动和磁学性质。针对四种不同的激发能（1.96 eV、2.21 eV、2.41 eV 和 3.06 eV），我们探究了 RS 过程效率对激光激发能的系统性依赖。我们的表征表明，对于 12 L CrBr$_3$，由于拉曼活性散射共振的强度增强以及拉曼光谱的定性变化，3.06~eV 激发可被视为与带间电子跃迁共振。对 12 L CrBr$_3$ 的偏振分辨 RS 测量及第一性原理计算使我们能够识别出五个具有不同对称性的可观测声子模式，它们被归类为 A$_\textrm{g}$ 和 E$_\textrm{g}$ 模式。对于封装在六方氮化硼薄片中的 20 L CrBr$_3$，其声子模式随温度的演化表现出声子能量和/或共振线宽的变化，这表明在居里温度（$T_\textrm{C} \approx 50$ K）处发生了顺磁态与铁磁态之间的相变。对声子能量随厚度变化影响的探究表明，仅在 3 - 5 L 附近的最薄层中表现出微小的变化。这一观察结果归因于带间电子激发在实空间中的强局域化，将共振激发拉曼模式的限域效应限制在原子级薄层中。