离子掺杂 r-GeSe 单层晶体上 CO2 还原反应中间体与产物的预测：结合 DFT 与机器学习方法
计算机视觉与模式识别
2025-04-23 v1 人工智能
机器学习
摘要
电化学 CO2 还原反应 (CO2RR) 是一种复杂的多质子-电子传递过程，产生庞大的反应中间体网络。准确预测这些中间体与产物的自由能变化 (G) 对评估催化性能至关重要。我们采用密度泛函理论 (DFT) 和机器学习 (ML) 方法，对25种单原子催化剂 (SAC) 进行筛选，这些催化剂掺杂在具有缺陷的 r-GeSe 单层晶体上，用于将 CO2 还原为甲醇、甲烷和甲酸。经过对9个 ML 模型进行评估（包含14个内在特征和基于 DFT 的特征），XGBoost 方法表现最佳（R2 = 0.92，MAE = 0.24 eV），与 DFT 计算结果高度吻合，并确定了 Ni、Ru 和 Rh@GeSe 作为潜在催化剂。自由能与产物预测中的特征重要性分析突显了 CO2 活化中 O-C-O 和 IPC-O1 作为关键属性的重要性。此外，通过引入非 DFT 特征，可实现快速预测，XGBoost 模型在保留其预测性能（R2 = 0.89，MAE = 0.29 eV）的同时，实现了高效的预测。该准确性进一步通过 Ir@GeSe 进行了验证。我们的工作揭示了有效的 SAC 用于 CO2RR，并为高效催化剂设计提供了宝贵的见解。
引用
@article{arxiv.2504.15707,
title = {RePOPE: Impact of Annotation Errors on the POPE Benchmark},
author = {Yannic Neuhaus and Matthias Hein},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.15707},
year = {2025}
}