降低反应分子体系神经网络势生成的成本
化学物理
2023-03-29 v1
摘要
尽管机器学习势最近对分子模拟产生了实质性影响，稳健训练集的构建仍可能成为限制因素，特别是由于需要覆盖系统所有相关几何结构的参考第一性原理模拟。认识到这对于某些系统可能难以承受，我们发展了过渡管采样方法，以降低训练集与模型生成的计算成本。在该方法中，我们仅利用沿描述构象变化或化学反应的过渡路径的稀疏局部正态模展开，生成围绕该过渡路径的经典或量子热几何结构，并通过主动学习协议从中筛选几何结构。这产生了表征整个过渡的训练集，而无需昂贵的参考轨迹。该方法的性能在不同分子体系上进行了评估，其势能面复杂性从单极小增至具有高势垒的双质子转移反应。我们的结果表明，该方法产生的训练集所得到的模型，在经典与路径积分模拟中均适用，且与直接基于第一性原理计算的模型相当，同时提供了我们所期望的机器学习势的计算加速。
引用
@article{arxiv.2303.15521,
title = {Reducing the cost of neural network potential generation for reactive molecular systems},
author = {Krystof Brezina and Hubert Beck and Ondrej Marsalek},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.15521},
year = {2023}
}