基于经验势的氧化还原反应：原子尺度电池放电模拟

电池是克服当今一些最大技术挑战的关键组件。然而，迄今为止尚无对整个电池的自洽原子尺度描述。我们迈出了微观上对整个电池进行建模的第一步。我们的重点在于电极 - 电解质界面发生的现象，这些现象不易用其他方法研究。我们使用氧化还原分裂电荷均衡 (redoxSQE) 方法，为每个原子分配离散的电离态。除了跨键交换部分电荷外，原子还可以交换整数电荷。利用 redoxSQE，我们研究了纳米电池的放电行为，并证明其在定性上复现了宏观电池的通用特性。示例包括电池容量对温度和放电速率的依赖性，以及充电后的性能退化。