二十面体($i$)-Al-Pd-Mn 上厚 Sn 层中的准周期有序：一种可能的准晶笼状结构

尽管在该方向上进行了近二十年的广泛研究，实现元素固态准晶体至今仍是一个遥远的梦想。在此，我们报告了在二十面体（$i$）-Al-Pd-Mn 上生长的元素 Sn 厚层中准周期有序的发现。Sn 层的 STM 图像和 LEED 图案显示出特定的结构特征，这些特征描绘了准周期性但与衬底不同。光电子能谱揭示了在最大 Sn 厚度下费米能级附近伪能隙的存在。Sn 层的结构被建模为一种新型准晶笼状结构（clathrate），基于如下依据：首先，根据第一性原理理论，块体 Sn 笼状准晶的能量低于高温金属性 $\beta$-Sn 相，但高于低温 $\alpha$-Sn 相。自由 slab 能量学的比较研究表明，表面能有利于笼状结构而非 $\alpha$-Sn，直至约 4 nm 层厚，并且在 2-3 nm 的狭窄 slab 厚度窗口内与 $\beta$-Sn 匹配。其次，块体笼状结构在费米能级附近表现出能隙打开，而自由 slab 形式表现出显著的伪能隙，这解释了光电子能谱中观察到的伪能隙。第三，STM 图像与笼状模型表现出良好的一致性。我们基于 Sn 笼状结构中笼-笼间距与 $i$-Al-Pd-Mn 表面上伪 Mackay 簇-簇间距非常相似（在 1% 以内）建立了吸附层-衬底兼容性。此外，确定了 Sn 吸附层在衬底上的成核中心，并表明它们是 Sn 笼状结构的有效组成部分。因此，基于实验和理论，我们提出沉积在 $i$-Al-Pd-Mn 衬底五重表面上的 4 nm 厚 Sn 吸附层实际上是元素笼状族准晶的一种亚稳态实现。