高度杂化前沿能级的准粒子界面能级对齐：TiO$_2$(110) 上的 H$_2$O

Annapaola Migani; Duncan J. Mowbray; Jin Zhao; Hrvoje Petek

doi:10.1021/ct500779s

高度杂化前沿能级的准粒子界面能级对齐：TiO$_2$(110) 上的 H$_2$O

材料科学 2015-01-16 v1

作者: Annapaola Migani , Duncan J. Mowbray , Jin Zhao , Hrvoje Petek

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摘要

在光辐照之前了解前沿能级的排列，对于实现对 TiO $_2$ (110) 上 H $_2$ O 光催化的完整定量描述是必要的。尽管金红石 TiO $_2$ (110) 上的 H $_2$ O 已在实验和理论上被深入研究，但对于 H $_2$ O 最高占据能级的能量值仍缺乏定量结果。在实验方面，这是由于在通过紫外光电子能谱 (UPS) 获得的差分谱中，H $_2$ O 能级因与 TiO $_2$ (110) 能级杂化而被掩盖。在理论方面，这是由于在 H $_2$ O-TiO $_2$ (110) 界面正确描述多体效应存在固有困难。利用最先进的准粒子 (QP) $G_0W_0$ 的投影态密度 (DOS)，我们厘清了 H $_2$ O 在 TiO $_2$ (110) 上复杂 UPS 谱中吸附质与表面的贡献。我们作为 H $_2$ O 覆盖度和化学计量及还原表面上解离度的函数进行了这种分离。由于与 TiO $_2$ (110) 表面杂化，H $_2$ O 的 3a $_1$ 和 1b $_1$ 能级展宽为位于 TiO $_2$ (110) 价带顶 (VBM) 下方 5 至 1 eV 之间的数个峰。这些峰同时具有分子间和界面成键与反成键特征。我们发现，完整吸附和解离吸附在化学计量 TiO $_2$ (110) 上的 H $_2$ O 的最高占据能级分别位于 VBM 下方 1.1 和 0.9 eV。我们还发现，当 H $_2$ O 解离吸附在还原表面桥氧空位上时，其最高占据能级能量相似，为 1.1 eV。在这两种情况下，这些能量均显著高于（高出 0.6 至 2.6 eV）从 UPS 差分谱估算的值，而后者在该能量区域不明确。最后，我们应用自洽 QP $GW$ (scQP $GW$ 1) 获得了 H $_2$ O-TiO $_2$ (110) 界面的电离势。

关键词

准粒子能级对齐 H2O 在 TiO2(110) 上前沿能级杂化紫外光电子能谱 G0W0 态密度电离势

引用

@article{arxiv.1501.03533,
  title  = {Quasiparticle interfacial level alignment of highly hybridized frontier levels: H$_2$O on TiO$_2$(110)},
  author = {Annapaola Migani and Duncan J. Mowbray and Jin Zhao and Hrvoje Petek},
  journal= {arXiv preprint arXiv:1501.03533},
  year   = {2015}
}

备注

12 pages, 12 figures, 1 table

高度杂化前沿能级的准粒子界面能级对齐：TiO$_2$(110) 上的 H$_2$O

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