基于改进 HSE06 泛函的锐钛矿 TiO$_2$ 准粒子电子结构与光学响应（$G_0W_0$+BSE）
材料科学
2021-12-07 v1 光学
摘要
在多体微扰理论（MBPT）框架下，通过结合 方法与 Bethe-Salpeter 方程（BSE）确定了锐钛矿 TiO 的准粒子电子结构与光学激发。使用改进版的 HSE06 屏蔽杂化泛函，其包含 20% 精确 Fock 交换（HSE06(20)），而非标准 HSE06 泛函中的 25%，以建立 +BSE 计算的起始哈密顿量。HSE06(20) 泛函准确预测了基态电子能带结构。基于 +HSE06(20) 数据的 BSE 计算给出的直接光学激发能与振子强度与现有表征直接激发的实验和理论计算极为吻合。特别地，获得了 229 10 meV 的激子束缚能，与实验密切一致。激子态在胖带表示中向准粒子能带结构的投影显示，锐钛矿 TiO 的最低光学跃迁由四方布里渊区中沿 方向平行的能带对内直接跃迁混合所产生的激子构成。这意味着激子在晶格 平面内的强空间局域化。本研究表明了合适的非相互作用哈密顿量对于基于 MBPT 的准粒子 及后续 BSE 计算的重要性，并建议 HSE06(20) 作为锐钛矿 TiO 的最优选择。
引用
@article{arxiv.2112.03027,
title = {Quasiparticle electronic structure and optical response ($G_0W_0$+BSE) of anatase TiO$_2$ starting from modified HSE06 functionals},
author = {Sruthil Lal S. B and D Murali and Matthias Posselt and Assa Aravindh Sasikala Devi and Alok Sharan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.03027},
year = {2021}
}