Mo$_{3}$O$_{8}$磁体中的量子自旋液体与团簇莫特绝缘体相

我们揭示了Mo$_{3}$O$_{8}$团簇体系中备受争议的磁性的微观起源。在由Mo原子构成的非均匀kagomé晶格上考虑1/6填充的扩展Hubbard模型，我们认为其基态由动能与位间库仑相互作用之间的竞争决定，该竞争受kagomé晶格三聚化为Mo$_{3}$O$_{13}$团簇所控制。基于第一性原理计算，我们表明强相互作用极限在LiZn$_{2}$Mo$_{3}$O$_{8}$中实现，揭示了在共振六角形处具有未配对自旋的plaquette电荷序，其起源仅与团簇内和团簇间跳跃的符号相反有关，这与以往所有情景均不同。另一方面，Li$_{2}$InMo$_{3}$O$_{8}$和Li$_{2}$ScMo$_{3}$O$_{8}$均被证明落入弱相互作用极限，其中电子良好地定域于Mo$_{3}$O$_{13}$团簇上。前者被发现呈现长程反铁磁序，而后者更可能揭示具有量子自旋液体类激发的短程序。我们的结果不仅再现了这些独特材料的大部分实验观测特征，也将有助于描述其他量子团簇磁体中的各种性质。