高压固态分子氢的量子蒙特卡洛研究
材料科学
2015-06-16 v1
摘要
我们利用扩散量子蒙特卡洛 (DMC) 方法计算了固态分子氢的基态相图，并考察了最重要的绝缘相相对于金属晶体分子氢的稳定性。我们开发了一种新方法，通过将扭折平均边界条件与使用密度泛函理论中 Kwee-Zhang-Krakauer (KZK) 泛函获得的修正相结合，来解释有限尺寸误差。为了研究能隙闭合并确定金属化压力，我们使用 方法进行了精确的准粒子多体计算。在静态近似下，我们的 DMC 模拟表明，绝缘的 Cmca-12 结构在约 375 GPa 时转变为金属的 Cmca 结构。Cmca-12 的 能隙大致在相同压力下闭合。在包含零点能效应的动态 DMC 相图中，Cmca-12 结构保持稳定直至 430 GPa，远高于 能隙闭合的压力。我们的结果预测，实验中在约 360 GPa 观察到的半金属态 [Phys. Rev. Lett. {\bf 108}, 146402 (2012)] 可能对应于能隙闭合压力附近的 Cmca-12 结构。动态 DMC 相图表明，在所考虑的绝缘结构中具有最大能隙的六方密排 结构可稳定至 220 GPa。这与最近在高达 183 GPa 压力下获取的 X 射线数据 [Phys. Rev. B {\bf 82}, 060101(R) (2010)] 一致，该数据也报道了氢分子的六方密排排列。
引用
@article{arxiv.1307.1463,
title = {Quantum Monte Carlo Study of High Pressure Solid Molecular Hydrogen},
author = {S. Azadi and W. M. C. Foulkes and T. D. Kuehne},
journal= {arXiv preprint arXiv:1307.1463},
year = {2015}
}