量子蒙特卡洛方法模拟负载型金属催化：Ni(111) 将吸附甲酰基转化为氢
材料科学
2023-09-20 v5 化学物理
摘要
氢生产作为对化石燃料清洁、可持续的替代正加速发展。即便在即将到来的奥运会之际，巴黎 CDG 机场的扩容也已暂停，直到可使用氢动力飞机。因此，研究催化选择性制氢并优化催化剂结构正逢其时。超过 90% 的化工制造使用固体催化剂。本工作描述了甲酰自由基在 Ni(111) 上化学吸附时的 C-H 键解离，其稳定了随之形成的 Ni-H 键。作为该机理步骤的一部分，释放出气态氢。许多化学反应涉及键解离。该过程常是固体表面速率限制反应步骤的关键。由于 Hartree-Fock 与 DFT 方法对断键描述欠佳，我们采用了嵌入式活性位点方法。本工作展示了使用极简单层 Ni(111) 表面模型的量子蒙特卡洛（QMC）方法学。
引用
@article{arxiv.2212.01823,
title = {Quantum Monte Carlo method modeling supported metal catalysis: Ni(111) converting adsorbed formyl 'en route' to hydrogen},
author = {Noëlie Duchamp and Chloé Feschet and Maria M. Tarragó and Philip E. Hoggan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.01823},
year = {2023}
}
备注
arXiv admin note: substantial text overlap with arXiv:2202.00542, arXiv:2004.10565 MINOR UPDATE INCLUDING NEW RESULTS. 1(p 2 figures