耦合到经典涨落库的荧光系统中的量子跳跃与光子统计

本文发展了一种量子跳跃方法，用于描述耦合到复杂经典涨落库的单荧光团系统的光子发射过程。该形式体系基于开放量子系统方法，其中系统动力学和库涨落通过一个密度矩阵来描述，该密度矩阵的演化由林德布拉德速率方程定义。对于光子测量过程的每次实现，可以定义一个条件系统状态（随机密度矩阵），其演化同时依赖于光子探测事件和库构型状态之间的涨落。与标准荧光系统不同，光子到光子的发射过程不是一个更新过程，而是由一个（随机的）等待时间分布定义，该分布在每次记录事件中参数化地依赖于条件状态。该形式体系允许计算实验可观测量，例如与连续光子记录事件之间的时间间隔相关的全层次联合概率。这些结果为表征单分子光谱学中出现的不同情况（如光谱涨落、寿命涨落和光辅助过程）提供了强大的基础。