La$_4$Ni$_3$O$_8$中量子限域诱导的分子Mott绝缘态

最近合成的层状镍酸盐La$_4$Ni$_3$O$_8$具有类似铜氧化物的NiO$_2$层，其绝缘行为似乎需要Ni1 ($d^8$)+2Ni2 ($d^9$)电荷序以及强关联效应来解释。利用包含强原子内排斥（Hubbard U）的密度泛函方法，我们通过一种新机制获得了绝缘态：{\it 在没有电荷序的情况下}，Mott绝缘行为基于跨三层（而非基于原子态）的量子耦合、自旋对齐的Ni2-Ni1-Ni2 $d_{z^2}$态产生，并在层内具有反铁磁序。晶胞间弱且受挫的磁耦合可能解释了在105 K的Néel转变中移除的小自旋熵，以及在Néel点处缺乏任何衍射峰的现象。