利用量子蒙特卡洛力与路径积分突破基础神经网络模型的精度极限
化学物理
2025-04-15 v3
摘要
我们提出了一种端到端集成策略，以生成高精度的量子化学（QC）合成数据集（能量与力），旨在推导用于分子模拟的基础机器学习模型。从密度泛函理论（DFT）出发，一种“雅各布天梯”方法利用了经过计算优化、精度逐层提升的大规模 GPU 加速软件层。得益于百亿亿次级计算，这是首次在完备基组极限下，以如此规模计算量子蒙特卡洛（QMC）力这一计算密集型任务，并将多行列式 QMC 能量与力与选定组态相互作用波函数相结合。为了弥合高精度 QC 与凝聚态分子动力学之间的差距，我们利用迁移学习来改进基于 DFT 的 FeNNx-Bio1 基础模型。由此产生的方法与路径积分自适应采样量子动力学相结合，以史无前例的精度执行纳秒级反应模拟。这些结果证明了百亿亿次级计算在加深我们对复杂生物系统内部机制理解方面的广阔前景。
引用
@article{arxiv.2504.07948,
title = {Pushing the Accuracy Limit of Foundation Neural Network Models with Quantum Monte Carlo Forces and Path Integrals},
author = {Anouar Benali and Thomas Plé and Olivier Adjoua and Valay Agarawal and Thomas Applencourt and Marharyta Blazhynska and Raymond Clay and Kevin Gasperich and Khalid Hossain and Jeongnim Kim and Christopher Knight and Jaron T. Krogel and Yvon Maday and Maxime Maria and Matthieu Montes and Ye Luo and Evgeny Posenitskiy and Corentin Villot and Venkatram Vishwanath and Louis Lagardère and Jean-Philip Piquemal},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.07948},
year = {2025}
}