向量子蒙卡求精度提升DFT训练的机器学习原子势：以硫空位迁移于单层 MoS$_2$ 为试验平台
材料科学
2026-05-22 v1
摘要
我们设计了一种在基准量子蒙卡（QMC）精度上训练机器学习原子势（MLIP）的程序。为避免使用随机 QMC 方法获取高质量原子力的复杂性，我们采用一种多保真度方法，即在合适处理的低保真度 DFT 原子力与高保真度 QMC 能量一起用于训练，从而获得一个在能量和原子力方面均显著优于基线 DFT 基于 MLIP 的 QMC 精调 MLIP。仅对 MACE Equivariant Message-passing MLIP 的读取层进行精调。我们以单层 MoS 中的硫单空位和多空位为试验平台，展示了该模型在多项内域和外域测试中接近 QMC 精度。我们表明，相当有限的 QMC 能量数据即可显著提高基线 DFT MLIP 的准确性。该方法在硫空位缺陷的能量和自由能迁移势垒上得到验证。这些结果为使用大量原子数和/或分子动力学配置进行大规模接近 QMC 质量模拟开辟了可能性，而这些模拟通过直接蛮力应用 QMC 方法是无法实现的。
引用
@article{arxiv.2605.22601,
title = {Upscaling DFT-trained machine-learning interatomic potential toward Quantum Monte Carlo accuracy: Sulfur-vacancy migration in monolayer MoS$_2$ as a testbed},
author = {Adam Hložný and Ján Brndiar and Ye Luo and Ivan Štich},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.22601},
year = {2026}
}
备注
11 pages, 8 pages main text, 3 pages supplementary, 10 figures in total, 6 figures in the main text, 4 figures in the supplementary