冰中铁电性非典型成核的质子链与环
材料科学
2021-01-01 v1
摘要
普通冰具有质子无序相，该相在动力学上是亚稳的，在低温下无法自发达到铁电（FE）基态，此时残留的鲍林熵持续存在。在低温下轻度掺杂 KOH 时，会发生的向 FE 冰的相变，但其微观机制仍待澄清。我们引入了一个基于偶极相互作用加上一个强制冰规则（IR）的竞争挫败项的晶格模型。在没有破缺 IR 的缺陷时，标准蒙特卡洛（MC）模拟使该冰模型停留在具有正确鲍林熵的质子环无序构型中。一种副本交换加速 MC 采样策略在没有开放路径移动、界面或离格点构型的情况下成功使该无缺陷冰达到平衡，通过明确的二级相变到达其低温 FE 有序。当将模拟 KOH 杂质的质子空位植入守恒 IR 的晶格中时，它们使标准 MC 模拟得以工作，揭示了冰在相变温度以下从质子无序到部分 FE 有序的演化动力学。取代普通成核，每个杂质打开一个质子环生成一条线性链，即一条随时间扩展的实际 FE 氢键线。令人联想到自旋冰中所描述的那些，这些杂质诱导的链也被提出存在于掺杂水冰中，其中 IR 甚至更强。所浮现的机制给出了长时间 FE 有序分数对掺杂浓度的依赖，以及对淬火温度的依赖，与实际 KOH 掺杂冰中已知情况相符。
引用
@article{arxiv.2012.14977,
title = {Proton strings and rings in atypical nucleation of ferroelectricity in ice},
author = {Jorge Lasave and Sergio Koval and Alessandro Laio and Erio Tosatti},
journal= {arXiv preprint arXiv:2012.14977},
year = {2021}
}
备注
11 pages, 4 figures