通过同步辐射光电子能谱与 DFT 建模研究 HxWO3 中的质子极化子
材料科学
2021-05-19 v2
摘要
利用 X 射线光电子能谱测量过渡金属氧化物中氢引起的电子结构变化是一项具有挑战性的工作，因为光电子的来源无法明确归属于氢。三氧化钨中氢诱导的电子结构变化虽已知逾百年，但至今仍存在争议。争议源于难以将氢化效应与氧缺陷效应分离。采用膜法 X 射线光电子能谱并结合可调同步辐射，我们在高达 1000 mbar 氢压下一次测量了芯能级与价带。氢化过程中，W 芯能级与费米能级附近某态的强度随体相 HWO 的压力-组成等温线曲线而增加。结合实验数据与密度泛函理论，证实了用质子极化子模型描述氢诱导变色的合理性。尽管氢是费米边附近电子结构变化的起源，但价带边现由钨轨道主导而非如原始氧化物中由氧主导，这对其作为（光电化学）催化剂的应用具有更广泛的影响。
引用
@article{arxiv.2006.13113,
title = {Proton polarons in HxWO3 by synchrotron photoemission and DFT modelling},
author = {Emanuel Billeter and Andrea Sterzi and Olga Sambalova and René Wick-Joliat and Cesare Grazioli and Marcello Coreno and Yongqiang Cheng and Anibal J. Ramirez-Cuesta and Andreas Borgschulte},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.13113},
year = {2021}
}
备注
accepted by Phys. Rev. B (2021)