通过时间分辨 X 射线衍射探究分子结构鞍形化对超快电荷迁移的影响

金属corrole（科罗尔）是一类具有众多实际应用的宏环有机分子。特别是铜corrole表现出有趣的鞍形几何结构，多年来吸引了理论家和实验家的显著关注。本工作致力于通过对超快相干电子动力学进行成像，理解铜corrole中结构鞍形化对潜在探测信号的影响。我们使用线偏振脉冲触发电子动力学，并采用时间分辨 X 射线衍射对触发的动力学进行成像。研究发现，在时间分辨衍射信号和电子通量密度中的对称性降低，是铜corrole在超快电荷迁移过程中发生鞍形化的特征。此外，对电子通量密度的分析表明，对角氮原子通过中心铜原子介导它们之间的相干电荷迁移。通量密度与衍射信号的相关性表明，电荷迁移的特征被编码在时间分辨衍射信号中。我们还比较了非鞍平面铜卟啉与鞍形非平面铜corrole在基态下的静态衍射信号。