探测层状钙钛矿 LiYTiO4 电解质材料的无谐振声动力学与热传导

层状钙钛矿锂钇钛酸盐（$\rm LiYTiO_4$）最近作为一种具有低电位、超高速嵌入式负极材料的锂离子电池而引起广泛关注；然而，其晶格动力学与热传导特性仍不为人所了解，限制了对其实际应用潜力的完整评估。本文结合实验测量与理论建模，对 $\rm LiYTiO_4$ 的无谐振声动力学与热传导进行系统性研究。我们采用基于神经进化势能（NEP）的框架，将温度依赖有效势能法与韦伯热传导（WTT） formalism 相结合，显式包含热通量算子的对角项与非对角项。零温下声子计算揭示了与 $\rm TiO_6$ 八面体旋转相关的动力学不稳定性，这些不稳定性在有限温度下通过无谐 renormalization 得以稳定。运用包含声子传播贡献与相干性贡献的 WTT 方法，我们预测其室温晶格热电导率（$\kappa_{\rm L}$）为 3.8 $\rm Wm^{-1}K^{-1}$（在所有晶体取向上平均），与 polycrystalline 样品测得的 3.2±0.08 $\rm Wm^{-1}K^{-1}$ 值高度吻合。进一步考察离子运动对高温热传导的可能影响，我们基于相同的 NEP 采用 Green-Kubo 平衡分子动力学方法计算 $\kappa_{\rm L}$，结果与实验及 WTT 预测一致，确认了锂离子迁移在热传导中的作用可忽略不计。我们的研究不仅指出 $\rm LiYTiO_4$ 超低热电导率是其实际应用的关键限制因素，也建立了可靠的计算框架，用于研究电池材料的热性质。