生物相关多原子分子受激拉曼散射中的探测光束二色性与双折射

本文从理论上研究了多原子分子受激拉曼散射（SRS）中的二色性与双折射效应。推导了通用表达式，描述在任意初始激光脉冲偏振下，探测脉冲穿过任意多原子分子溶液后的强度与偏振变化。表达式以球张量算符写出，从而允许分离两束光的偏振矩阵与含三个标量非线性光学磁化率值的物质部分，其中秩K限于K=0,1,2。表达式对任意泵浦与斯托克斯光束传播方向及任意两束光偏振均有效。表达式包含分子激发态中线性二色性与双折射的贡献。表明在特定条件下，两种效应可同时观测。考虑了泵浦与斯托克斯脉冲光束近共线穿过分子样品的几何构型，表明通过放置在光电探测器前的适当探测光束偏振分析器，实验中可将线性二色性与双折射对信号的贡献完全分离。所得表达式用于描述作者近期发展的偏振调制技术（Gorbunova等, Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, Vol. 22, 18155-18168）所获信号。表明调制二色性与双折射信号可在与调制参考信号二次谐波正交的相位上观测到。