电子预共振拉曼散射显微镜分子探针的计算设计
化学物理
2023-03-10 v1
摘要
近期发展的电子预共振受激拉曼散射（epr-SRS）显微镜，通过将入射激光频率设定在电子激发能附近显著增强染料的拉曼信号，已将SRS显微镜的灵敏度推近共聚焦荧光显微镜的水平。显著的是，epr-SRS保持的窄线宽还提供了高复用性，打破了光学显微镜中的“颜色壁垒”。然而，这些epr-SRS染料基本机制的详细理解仍不清楚。在此，我们结合实验与理论建模研究结构-信号关系，旨在促进新探针设计并拓展epr-SRS调色板。我们采用位移谐振子（DHO）模型的从头算方法，对具有不同骨架、含三键的多种epr-SRS探针，给出了模拟与实验SRS强度间的一致吻合。我们进一步评述两种流行的epr-SRS近似表达式，即短时间方程与Albrecht A项方程，并将其与DHO模型比较。总体而言，该理论使我们阐明不同分子骨架间观测强度差异源于电子激发与目标振动模式间耦合强度，从而导出高灵敏下一代振动成像探针的通用设计策略。
引用
@article{arxiv.2303.04922,
title = {Computational Design of Molecular Probes for Electronic Pre-Resonance Raman Scattering Microscopy},
author = {Jiajun Du and Xuecheng Tao and Tomislav Begušić and Lu Wei},
journal= {arXiv preprint arXiv:2303.04922},
year = {2023}
}