用于预测任意溶剂中中性分子溶剂化自由能的 openCOSMO-RS
化学物理
2025-03-31 v1 软凝聚态物质
计算物理
摘要
准确预测溶剂化自由能对于理解液相中的各种现象（包括反应速率、平衡常数、活度系数和分配系数）至关重要。尽管已进行大量研究，但精确预测溶剂化自由能仍然具有挑战性。在本研究中，我们介绍了 openCOSMO-RS 24a，这是 COSMO-RS 模型的一个改进版本，能够预测溶剂化自由能以及其他液相属性。我们使用来自 ORCA 6.0 的量子化学计算对 openCOSMO-RS 24a 进行参数化，利用包括溶剂化自由能、分配系数和各种溶剂和溶质在 25 {C} 下的无限稀释活度系数的综合数据集。此外，我们开发了一种定量结构-属性关系模型，用于预测溶剂的摩尔体积，这是从结构alone预测溶剂化自由能的关键要求。我们的结果表明，openCOSMO-RS 24a 在溶剂化自由能平均绝对偏差为 0.45 kcal/mol，在分配系数为 0.76，在无限稀释活度系数为 0.51，显示相对于之前的 openCOSMO-RS 22 参数化有所改进，并与 COSMOtherm 24 TZVP 的结果相当。开发了一个用于 openCOSMO-RS 24a 的新命令行界面，允许直接从 ORCA 6.0 中访问溶剂能模型。这在预测溶剂化自由能和其他溶液相属性方面代表了一个重要进展，为化学和材料科学领域的研究者提供了一个稳健的建模工具。
引用
@article{arxiv.2407.03434,
title = {Predicting solvation free energies for neutral molecules in any solvent with openCOSMO-RS},
author = {Simon Müller and Thomas Nevolianis and Miquel Garcia-Ratés and Christoph Riplinger and Kai Leonhard and Irina Smirnova},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.03434},
year = {2025}
}