用神经网络预测过渡金属配合物的电子结构性质
材料科学
2017-05-18 v1 化学物理
摘要
高通量计算筛选已成为材料发现的关键组成部分。对无机材料和分子过渡金属配合物的直接密度泛函理论(DFT)模拟常用于描述无机成键和自旋态顺序中的细微趋势，但这些计算计算成本高昂，且性质对所采用的交换关联泛函敏感。为开始克服这些挑战，我们训练了人工神经网络(ANNs)来预测量子力学衍生的性质，包括自旋态顺序、对哈特里-福克交换的敏感性，以及过渡金属配合物中自旋态特定的键长。我们的ANN在一小组无机化学适用的经验输入上训练，这些输入既具有最大可迁移性，又不需要精确的预测用三维结构信息。利用这些描述符，我们的ANN在任意量的哈特里-福克交换下预测单中心过渡金属配合物（即Cr-Ni）的自旋态分裂，精度在DFT计算的3 kcal/mol以内。我们的交换敏感性ANN通过从半局域DFT到杂化DFT的外推，在多样化的实验表征过渡金属配合物测试集上实现了改进的预测。该ANN还优于其他机器学习模型（即支持向量回归和核岭回归），表现出特别提升的可迁移性，正如在多样化测试集上的预测误差所衡量的。我们确立了新的不确定性量化工具在计算化学中估计ANN预测不确定性的价值，并提供了额外的启发式方法，用于识别何时感兴趣的化合物可能被ANN较差地预测。
引用
@article{arxiv.1702.05771,
title = {Predicting Electronic Structure Properties of Transition Metal Complexes with Neural Networks},
author = {Jon Paul Janet and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:1702.05771},
year = {2017}
}
备注
26 pages of text, 13 figures, 4 tables