利用过渡态团簇展开预测合金中空位介导扩散的活化能
化学物理
2021-02-03 v3
摘要
由第一性原理计算参数化的动力学蒙特卡洛模型被广泛用于模拟原子扩散。然而，由于扩散原子周围可能存在多种多样的局域环境，准确预测替代式合金中扩散的活化能仍然具有挑战性。我们利用一个明确包含代表过渡态的位点子晶格的团簇展开模型来应对这一挑战，并通过在 Pt-Ni 纳米颗粒中模拟空位介导扩散，将其精度与断裂键模型以及一种与 Marcus 理论相关的模型等其他模型进行比较评估。我们发现，对于小训练集，团簇展开的预测误差与其他模型相似，但对于更大的训练集，团簇展开在具有可比执行速度的情况下预测误差显著低于其他模型。在较简单的模型中，与 Marcus 理论相关的模型给出的纳米颗粒演化预测与团簇展开最为相似，并且两种方法的加权平均在所有训练集大小下对活化能具有最低的预测误差。
引用
@article{arxiv.2009.12474,
title = {Predicting activation energies for vacancy-mediated diffusion in alloys using a transition-state cluster expansion},
author = {Chenyang Li and Thomas Nilson and Liang Cao and Tim Mueller},
journal= {arXiv preprint arXiv:2009.12474},
year = {2021}
}