基于第一性原理的空位扩散态张量簇簇展开
材料科学
2026-05-25 v1
摘要
预测化学复杂合金中的扩散仍具有挑战性，因为迁移势垒对局部原子环境的依赖性很强。本文发展了一个基于第一性原理的框架，直接学习环境依赖的迁移势垒，而无需依赖如动力学解析激活(KRA)模型等简化的动力学近似。通过密度泛函理论和受扰弹性带计算得到的迁移势垒，通过张量簇展开法（包括态跃迁）进行表示，并部署于晶格动力学蒙特卡罗模拟中。应用于Ta-W体系，该框架捕捉了由溶质捕获与渗透低势垒传输路径之间交叉所导致的非平凡组成依赖扩散行为，使显著活化能在中间组成处达到最大值。该方法为将第一性原理态跃迁能量整合到中尺度动力学模拟中建立了通用且可扩展的路径，使其能够对化学复杂材料中的扩散进行预测性多尺度建模，并为发现新兴传输现象提供了途径。
引用
@article{arxiv.2605.23612,
title = {First-principles transition-state tensorial cluster expansion of vacancy diffusion in Ta-W beyond the kinetically-resolved activation approximation},
author = {Jacob Jeffries and Brianna Sebastian-Olazabal and Enrique Martinez},
journal= {arXiv preprint arXiv:2605.23612},
year = {2026}
}
备注
17 pages, 11 figures