自缔合流体的多液体行为与液体溶液中的介观聚集

与标准热力学观念相矛盾的是，在蛋白质和其他分子的平衡溶液中观察到了溶质富集液体的大尺寸包含物（"簇"）。根据先前提出的络合场景，如果溶质分子能够彼此和/或溶质形成瞬态络合物，则溶液中可以涌现出亚稳态溶质富集液体的有限尺寸液滴的稳态系综。这里我们求解了一个自缔合流体显式模型的热力学，其中粒子可以形成瞬态二聚体。我们确定了参数范围，其中两种不同的稠密液体相——富二聚体相和富单体相——可以彼此以及与溶质贫乏相共存。我们发现，在二聚体结合强度的某个范围内，介观簇涌现的热力学条件确实得到满足。相应区域在相图上的位置和大小与观测一致。我们预测这些簇由亚稳态富单体稠密液体组成，而本体溶液本身含有大量二聚体并表现出大的前临界密度涨落。令人惊讶的是，我们发现宏观液-液相分离期间通常观察到的稠密相应该是富二聚体的，这是另一个可检验的预测。本研究发现为络合场景提供了进一步证据，并建议了检验它的新实验方法。