四分量与二分量框架下的极化嵌入复极化传播子
化学物理
2022-09-16 v2
摘要
显式嵌入方法结合复极化传播子（CPP）能够对态密度高且日益复杂的体系进行光谱建模。我们首次推导并实现了四分量及精确二分量（X2C）极化嵌入（PE）框架下的 CPP。我们将所开发的方法分别记为 PE-4c-CPP 和 PE-X2C-CPP。我们通过估算浸没在水溶液中的 [Rh(H2O)6]3+ 和 [Ir(H2O)6]3+ 的溶剂效应对 UV-vis 和 X 射线原子吸收（XAS）光谱的影响来说明这些方法。此外，我们估算了可被光化学激活（在水中）以杀死癌细胞的铂配合物的溶剂效应对其 UV-vis 光谱的影响。我们的结果清楚地表明，必须考虑环境：UV-vis 以及（在较小程度上）XAS 光谱可能与真空计算有质的不同。PE-4c-CPP 与 PE-X2C-CPP 方法的比较表明，X2C 基本重现了由 4c 方法获得的溶剂效应。
引用
@article{arxiv.2112.07721,
title = {Polarizable embedding complex polarization propagator in four- and two-component frameworks},
author = {Joel Creutzberg and Erik D. Hedegård},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.07721},
year = {2022}
}
备注
Revised version