高熵氧化物/氮化物光重构塑料废弃物制造高价值产品与氢
材料科学
2024-12-30 v1 化学物理
摘要
塑料废弃物的持久存在导致环境问题，直接和间接地影响生物和人类的健康。光重构是一种仅使用太阳能将塑料废弃物转化为绿色氢（H2）和有价值有机产品的环保方法。本研究表明，一种高熵氧化物/氮化物（HEON）光催化剂，通过向含Ti-Zr-Hf-Nb-Ta的高熵氧化物（HEO）中添加氮元素，展示出较强的潜力，用于从聚乙二醚酯（PET）光重构中生产H2、甲酸和醋酸，优于相关HEO。通过同步光谱学（XANES）和扩展X射线吸收细节结构（EXAFS）的分析表明，除了氧和氮2p轨道的杂化外，氮原子扭曲结构并完全改变了铈和钛的邻域（后者是导带的主要贡献者），扩大了锆和钽的原子键，收缩了铈的原子键，并降低了钛、铈和钽的结合能。这些电子结构变化导致能带狭窄，减小了电子-空穴复合，提高了光重构性能。该研究引入了带扭曲原子键结构的HEON作为高效低带隙且稳定的光催化剂，用于通过光催化将塑料转化为高价值有机化学品和H2。
引用
@article{arxiv.2412.18722,
title = {Photoreforming of plastic waste into valuable products and hydrogen using a high-entropy oxynitride with distorted atomic-scale structure},
author = {Ho Truong Nam Hai and Thanh Tam Nguyen and Maiko Nishibori and Tatsumi Ishihara and Kaveh Edalati},
journal= {arXiv preprint arXiv:2412.18722},
year = {2024}
}