面向光催化应用的氧化物薄膜应变工程

光催化材料对于实现颠覆性的清洁能源应用至关重要，例如利用太阳能将 H$_{2}$O 和 CO$_{2}$ 转化为燃料和化学品。然而，由于必须满足严格的电子条件，能在可见光下催化目标化学反应的高效且低成本材料十分匮乏。化学和纳米结构化方法能够改善已知光活性化合物的催化性能，但合成纳米材料的复杂性与所采用方法的高复杂度使得光催化材料的系统性设计十分困难。在此，我们通过第一性原理模拟方法表明，对半导体氧化物薄膜施加双轴应力 $\eta$ 可以显著且可预测地改变其光电与催化性质。特别地，我们表明在中等拉伸应变下，CeO$_{2}$ 和 TiO$_{2}$ 薄膜成为适合在阳光下将 H$_{2}$O 光催化转化为 H$_{2}$、将 CO$_{2}$ 转化为 CH$_{4}$ 的材料。由 $\eta$ 引起的带隙移动可通过仅依赖于结构和介电极化率变化的简单解析模型定性重现。因此，外延应变代表了光催化材料系统性筛选与理性设计的一条有前景的途径。