混合原子尺度电子构型：一种避免高熵氧化物中使用 cocatalyst 的策略
材料科学
2025-01-17 v1
摘要
为提高水制氢和 CO2 转化的光催化剂活性，通常会利用贵金属 cocatalyst 作为电子陷阱和/或受体，例如铂或金。本研究假设，混合具有异构电子构型和多样化电负性的元素可同时提供电子接受位点和电子供体位点，从而避免使用 cocatalyst。该假设在高熵氧化物 (HEO) 中得到检验，这类材料通过保持单相或双相结构实现了原子尺度组成的高灵活性。设计并合成了一种新型高熵氧化物，通过混合具有空 d 轨道的元素（钛、锆、铑、钼）和完全占据 d 轨道的元素（砷），合成方法为高压扭压后 calcination。该氧化物由两种相组成（88 wt% 斉方 (Pbcn) 和 12 wt% 单斉 (I2/m)），总体组成为 TiZrNbTaGaO10.5。它表现出 UV 和可见光吸收，带来 2.5 eV 的低带隙，低发射电子空穴复合以及由于离子价的混合导致的氧空位生成。它成功地作为无 cocatalyst 添加的光催化剂用于 CO 和 CH4 从 CO2 转化中的氢气生产和水分解。这些发现确认引入异构电子构型和电负性可被视为避免使用 cocatalyst 的设计准则。
关键词
引用
@article{arxiv.2501.09441,
title = {Mixed atomic-scale electronic configuration as a strategy to avoid cocatalyst utilization in photocatalysis by high-entropy oxides},
author = {Jacqueline Hidalgo-Jiménez and Taner Akbay and Xavier Sauvage and Tatsumi Ishihara and Kaveh Edalati},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.09441},
year = {2025}
}