面向光电化学二氮活化的混合金属电催化剂体系设计
材料科学
2023-05-12 v1 化学物理
摘要
高效的人工光合作用系统目前以实现为催化剂与表面功能化的光伏叠层及三结器件，能够实现光电化学(PEC)水氧化，同时回收CO2并生成氢气作为可存储可再生能源的太阳能燃料。尽管PEC系统在二氮活化方面也具有优势——例如相对于电催化剂集成具有高度系统可调性，以及通过调节入射辐照可直接控制流向锚定催化剂的电子通量——但为此目的而开发并研究的PEC器件寥寥无几。我们开发了一系列光电沉积工艺，以在半导体表面直接沉积混合金属电催化剂纳米结构，用于光辅助二氮活化。这些含有不同原子比Co、Mo和Ru的电催化剂组分遵循先前针对二氮还原所提出的金属组分建议，并表现出不同的物理性质。对光电电极表面的XPS研究表明，我们的电催化剂薄膜在制备后很大程度上无氮，而这通常难以通过传统磁控溅射或电子束蒸发技术实现。涂覆Co-Mo合金电催化剂的p-InP光电电极的初始计时安培测量显示，在-0.09 V vs RHE下，存在N2(g)时的光电流密度高于存在Ar时。在连续的XPS研究中也发现了二氮活化成功的迹象，其中N 1s与Mo 3d谱均揭示了氮-金属相互作用的证据。
引用
@article{arxiv.2305.06877,
title = {Designing Mixed-Metal Electrocatalyst Systems for Photoelectrochemical Dinitrogen Activation},
author = {Manpreet Kaur and Marc Walker and Steven Hindmarsh and Charlotte Bolt and Stephen York and Yisong Han and Martin R. Lees and Katharina Brinkert},
journal= {arXiv preprint arXiv:2305.06877},
year = {2023}
}