光致自旋中心于光催化金属有机框架 UiO-66 中的研究
材料科学
2024-10-28 v2 应用物理
化学物理
摘要
金属有机框架 (MOF) 是具有前景的光催化活性材料候选对象。这些具有大型活性表面积和结构可调性的多孔晶体化合物因此在光催化方面具有高度竞争力，已是 established material class for photocatalysis。然而，由于其复杂的有机和配位化学组成，导致 MOFs 中光催化过程中光物理机制仍不完全理解。通过采用电子参数谱 (EPR) 和时间分辨光致发光谱 (trPL)，我们研究了 UiO-66 这一典型光催化 MOF 中电子与空穴发生以及导致各种自由基形成的捕获事件。检测到一系列光致电子自旋中心，并通过密度泛函理论 (DFT) 计算进行分析鉴定。在紫外光照射下，揭示了三种不同贡献的对称性、g 张量和寿命：表面 O2-自由基、光致电子-空穴对以及三重激子。值得注意的是，后者被发现会发出（延迟）荧光。我们的发现为 UiO-66 中光致电荷转移过程提供了新见解，这些过程是该材料光催化活性的基础。这为进一步研究该及类似 MOF 材料中光生自旋中心奠定了基础。
引用
@article{arxiv.2404.14911,
title = {Photoinduced Spin Centers in Photocatalytic Metal-Organic Framework UiO-66},
author = {Anastasiia Kultaeva and Timur Biktagirov and Andreas Sperlich and Patrick Dörflinger and Mauricio E. Calvo and Eugenio Otal and Vladimir Dyakonov},
journal= {arXiv preprint arXiv:2404.14911},
year = {2024}
}
备注
23 pages, 12 figures