用于纠缠光子对生成的金属有机框架第一性原理筛选

强激光在非线性光学材料中的传输可生成在多个自由度携带量子纠缠的输出光子源，使该过程成为光学量子技术中基本重要的工具。然而，用于纠缠光生成的高效光学晶体在多样性上严重受限，从而降低了在量子传感、通信与计算中实施下一代协议的前景。为克服此限制，我们开发并实现了一种多尺度第一性原理建模技术，用于基于金属有机框架（MOF）材料的计算发现新型非线性光学器件，其可通过自发参量下转换（SPDC）高效生成纠缠光。以共线简并 I 型 SPDC 为案例，我们对包含 114,373 种已合成 MOF 材料的数据库进行计算筛选，以建立 MOF 结构与化学组成同纠缠光子对的亮度与相干性质之间的关联。我们识别出 49 种具有高化学与光学稳定性的非中心对称单配体 MOF 晶体子集，其在 1064 nm 处产生内禀 G^{(2)} 关联时间 τ_c∼10–30 fs、对生成率处于 10^4–10^8 s^{-1}mW^{-1}mm^{-1} 范围的纠缠光子对。给出了每种 MOF 的最优 I 型相位匹配条件，并讨论了成对亮度、晶体带隙与光学双折射之间的关系。还给出了晶体光学性质与其组成分子配体之间的关联。我们的工作为光学量子技术中基于 MOF 器件的计算设计铺平了道路。