单层VOI$_2$中的Peierls转变、铁电性与自旋单态形成

利用{\it ab initio}密度泛函理论与通过密度矩阵重整化群方法的单轨道Hubbard模型计算，我们系统研究了具有 $3d^1$ 电子构型的单层VOI$_2$。我们的声子计算表明正交 $Pmm2$ FE-II相是最可能的基态，涉及沿 $a$ 轴的铁电畸变与沿 $b$ 轴的V-V二聚化。具体而言，由空V ($d_{xz/yz}$ 与 $d_{3z^2-r^2}$) 和O $2p$ 态之间耦合引起的“准Jahn-Teller”效应被提出作为从顺电相稳定铁电畸变的机制。此外，半填充金属性 $d_{xy}$ 带沿 $b$ 轴显示Peierls不稳定性，诱导V-V二聚化。我们还发现了沿V-V链极短程的反铁磁耦合，源于基态中近解耦自旋单态的形成。