分子组装体中的部分与整数电子转移：论多行列式理论描述的重要性及在DFT内寻求解决方案的必要性
介观与纳米尺度物理
2015-11-05 v1 化学物理
摘要
非平衡格林函数技术(NEGF)结合密度泛函理论(DFT)计算已成为描述相干隧穿区单分子纳米结中电子传输的标准工具。然而，这些方法在库仑阻塞区传输中的适用性值得怀疑。对于一个以多行列式计算为基准的分子组装模型，我们展示了闭壳层近似（平均场方法的常用成分）如何未能正确描述弱耦合系统中的阶梯状电子转移特征。对此不当行为的详细分析使我们提出了一个实用方案，从局域密度近似(闭壳层)内的NEGF DFT提取CB区中单分子结的添加能。我们还表明静电屏蔽效应在这种简单方法中被考虑。
引用
@article{arxiv.1511.01362,
title = {Partial vs. integer electron transfer in molecular assemblies: On the importance of a multideterminant theoretical description and the necessity to find a solution within DFT},
author = {Victor Geskin and Robert Stadler and Jérôme Cornil},
journal= {arXiv preprint arXiv:1511.01362},
year = {2015}
}