有限温度下 SrTiO$_{3}$ 薄膜中的氧空位：一项第一性原理研究

外延生长的 SrTiO$_{3}$（STO）薄膜是众多关键能量转换与信息存储技术（如电化学电极涂层、固体氧化物燃料电池和随机存取存储器）的赋能材料。另一方面，氧空位（${\rm V_{O}}$）是理解和调控氧化物钙钛矿薄膜中许多独特功能性的关键缺陷。在此，我们给出外延应变（001）STO 薄膜中 ${\rm V_{O}}$ 的全面且技术严谨的 ab initio 描述。我们第一性原理研究的新颖之处在于，在宽泛的外延应变条件（$-4 \le \eta \le +4$%）下，将晶格热激发纳入 ${\rm V_{O}}$ 的形成能与扩散性质中。我们发现，要使第一性原理计算与 STO 薄膜中 ${\rm V_{O}}$ 形成能的现有实验数据达成令人满意的吻合，晶格热激发是必需的。此外，研究表明晶格热激发明显影响氧离子扩散的能垒，其强烈依赖于 $\eta$，并在拉伸（压缩）应变下显著减小（增大），这也与实验观测一致。本工作表明，要对氧化物钙钛矿薄膜中的氧空位进行现实的理论描述，必须考虑晶格热激发，从而超越标准的零温第一性原理方法。