铁电氧化铪薄膜中反向尺寸效应的起源
材料科学
2026-01-08 v4
摘要
超薄HfO薄膜中铁电性的持续存在对传统理论构成了挑战，特别是考虑到一个矛盾的观察结果：随着薄膜厚度减小，面外晶格间距反而增大，这是一种在钙钛矿铁电体中不存在的反向尺寸效应。在此，我们通过揭示这种反常的晶格膨胀与受抑制的面外极化之间存在反直觉的耦合关系，解开了这个谜题。第一性原理计算结合解析模型确定了这种膨胀背后的两种机制：对残余退极化场的负纵向压电响应，以及在厚度减小时变得显著的正表面应力。这两种机制的相互作用定量地再现了实验观察到的晶格膨胀。此外，与在开路条件下稳定非极性基态的(001)薄膜不同，(111)取向的HfO薄膜即使在开路条件下也能维持面外极化。这种行为指向了取向诱导的超铁电性的出现，这是一种未被认识的机制，通过取向工程无需电极屏蔽即可实现极化的持续存在。我们进一步证明，这一原理可推广到如PbTiO等传统钙钛矿材料，提供了一种通过选择合适薄膜取向来消除临界厚度限制的策略。作为器件集成的实用途径，我们还发现二维驻极体CaN是一种近乎理想的电极材料，能在超薄电容器中完全恢复HfO的铁电性能。
引用
@article{arxiv.2509.12952,
title = {Origin of Reverse Size Effect in Ferroelectric Hafnia Thin Films},
author = {Tianyuan Zhu and Jingxuan Li and Zuhuang Chen and Shi Liu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2509.12952},
year = {2026}
}