液态电解质中锂非均匀剥离的起源
化学物理
2023-01-11 v1
摘要
锂金属电池循环寿命短。放电过程中，部分锂未被可逆剥离，并与集流体隔离。该孤立锂被困于剩余的绝缘固体电解质界面（SEI）壳层中，导致容量损失。然而，对于孤立锂为何形成及如何缓解，仍缺乏基础性理解。本文通过理论与实验相结合的研究来理解剥离过程中的孤立锂形成。我们推导了热力学一致的锂溶解模型，发现锂与 SEI 的相互作用导致局部优先剥离及孤立锂形成。基于低温透射电子显微镜（TEM）装置，我们揭示这些局部效应在锂晶须扭折处尤为显著。我们发现锂剥离在纳米尺度及更大尺度上均可呈现非均匀性。低温 TEM 观察证实了我们的理论预测：较高剥离电流密度下孤立锂出现较少。孤立锂的起源在于局部效应，如非均匀 SEI、应力场或沉积物的几何形状。我们得出结论，为缓解孤立锂，镀锂时均匀的锂形貌与均质 SEI 不可或缺。
引用
@article{arxiv.2301.04018,
title = {Origin of heterogeneous stripping of lithium in liquid electrolytes},
author = {Martin Werres and Yaobin Xu and Hao Jia and Chongmin Wang and Wu Xu and Arnulf Latz and Birger Horstmann},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.04018},
year = {2023}
}
备注
Article with 15 pages and 9 figures