基于高通量计算筛选的二维材料轨道磁化

我们计算了来自计算二维材料数据库 (C2DB) 的 822 种二维磁性材料的轨道磁化。对于含有 5$d 元素的化合物，我们发现轨道磁矩的大小为 0.3-0.5$\mu_\mathrm{B}$，这表明必须将这些磁矩纳入任何类型的磁性建模和实验比较之中。还显示，轨道磁矩的取向与自旋的对齐程度基本遵循 Hund 定律的预测，偏差可由源于晶体场的$d$能带分裂所致解释——例如在重要的 CrI$_3$ 案例中。最后，我们展示，对于某些绝缘体，Hubbard 修正可能导致巨大的且完全未消除的轨道磁矩，这些磁矩固定于晶格而非自旋，并且这些磁矩可能导致巨大的磁各向异性。只有包含 Hubbard 修正和自洽轨道耦合的密度泛函理论计算才能发现此类未消除的基态，大大否定了使用磁力定理来计算磁各向异性的做法。