关联材料的光学性质——广义佩尔斯方法及其在VO2中的应用

本文旨在提出一种计算固体光学性质的通用方案，特别强调对关联材料进行现实的多体计算。为适用于局域基组，我们将众所周知的晶格“佩尔斯替代”方法推广到多原子单胞的情况。我们展示了这种推广在多大程度上可以作为完整费米速度矩阵元的近似，而后者是描述固体对入射光响应的连续描述中所必需的。我们进一步设计了一种上折叠方案，以纳入涉及高能轨道的光学跃迁，这些轨道在底层电子结构的多体计算中已被下折叠。作为该方案的应用，我们给出了一个长期备受关注的材料——二氧化钒（VO2）的结果。利用金属相和绝缘相两者的动力学平均场数据，我们计算了相应的光学电导率，阐明了光学跃迁，并发现与实验结果吻合良好。