过渡金属硫化物中多样化层间电荷重新分布的起源
材料科学
2026-03-11 v1
摘要
二维（2D）层状材料的层间准化学键（QCB）相互作用促进了层间工程研究领域的发展，并导致层间电荷密度重新分布（ICDRs）。ICDRs 已在实验和理论上报告，显示出不同的重新分布方式，例如积聚、消耗或更复杂的行为。尚不清楚不同 ICDRs 的潜在机制。本研究通过系统性理论研究了具有不同 d 电子填充数（d^0 TiS2、d^1 NbS2 和 d^2 MoS2）的过渡金属硫化物在 T 和 H 相中的 ICDRs，揭示了基于不同类型层间 QCB 相互作用共存的三种机制。机制（1）源于两种层间相互作用之间的竞争：即，完全占据能级之间的层间相互作用（简称 o-o 相互作用）会消耗重叠区域的电子，而占据和空能级之间的层间相互作用（o-e 相互作用）会促进电子积聚；两者之间的竞争导致 d^0 TiS2 在 T 相中更倾向于电子积聚。机制（2），层间在半占据能级之间的相互作用（h-h 相互作用）促进 d^1 NbS2 的电子积聚。机制（3），d^2 MoS2 多层占据能级的层间相互作用（即，多级 o-o 相互作用）导致更复杂的 ICDR。本研究为 van der Waals 材料的不同 ICDRs 提供了统一的理解，为进一步探索其电子性质和应用指明了道路。
引用
@article{arxiv.2603.09603,
title = {On the origin of diverse interlayer charge redistribution in transition-metal dichalcogenides},
author = {Yu-Meng Gao and Nie-Wei Wang and Shi-Xuan Yuan and Wen-Xin Xia and Jiang-Long Wang and Xing-Qiang Shi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2603.09603},
year = {2026}
}