论水非晶多晶型的异质特性

在本快报中，我们报告了关于高密度（HDA）与低密度非晶（LDA）冰结构，以及在温度诱导的 HDA 向 LDA 转变过程中所发现的中间结构的原位小角中子散射结果。我们表明，小角信号的特征在于两个具有不同性质的 $Q$ 区域（$Q$ 为散射矢量的模，定义为 $Q = 4\pi\sin{(\Theta)}/\lambda_{\rm i}$，其中 $\Theta$ 为散射角的一半，$\lambda_{\rm i}$ 为入射中子波长）。极低 $Q$ 区域（$< 5\times 10^{-2}$ \AA $^{-1}$）由 Porod 极限散射主导。在 HDA 向 LDA 转变的过程中，其强度随之降低，其动力学让人联想到在大角衍射实验中所观察到的现象。在 $5 \times 10^{-2} < Q < 0.5$ \AA$^{-1}$ 的中间区域，HDA 和 LDA 的小角中子散射形状因子呈现出一个相当平坦的平台。然而，HDA 信号在向更小 $Q$ 值方向显示出上升的强度，这标志着该非晶结构具有异质性。在追踪 HDA 向 LDA 转变的过程中，形状因子显示出显著的瞬态强度过剩，这标志着所有中间结构在数纳米的长度尺度上具有强烈的异质性。