Ag(111) 表面上自组装聚对苯链的表面合成与演化：实验与理论联合研究
材料科学
2025-01-10 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
在金属表面上生长受控的一维碳基纳米结构是一个多步骤过程，其路径、活化能以及中间亚稳态强烈依赖于所采用的基底。尽管该过程已在金表面被广泛研究，但针对具有相当不同催化活性的银表面的工作较少。在本工作中，我们呈现了从沉积于银表面的 4,4''-二溴对三联苯分子前体出发，生长聚对苯（PPP）链及随后窄石墨烯带的实验与理论研究。通过结合扫描隧道显微镜（STM）成像与密度泛函理论（DFT）模拟，我们描述了生长过程不同步骤中的分子形貌与组织，并基于所计算的热力学量讨论了所遇物种的稳定性与转化。与金的情况不同，在脱溴步骤我们观察到有机金属分子与链的出现，这可由在银吸附原子库存在下其负形成能来解释。在脱氢温度下，插层 Br 原子的持续存在阻碍了良好结构石墨烯带的形成（其在金上反被观察到），仅导致 PPP 链的局部横向耦合。我们数值推导了 Br 从 Ag 与 Au 表面脱附的极为不同的活化能，从而确认了该过程在界定不同金属表面上分子链与石墨烯带形成动力学中的重要性。
引用
@article{arxiv.2212.09872,
title = {On-surface synthesis and evolution of self-assembled poly($p$-phenylene) chains on Ag(111): a joint experimental and theoretical study},
author = {Viktoria V. Ivanovskaya and Alberto Zobelli and Andrea Basagni and Stefano Casalini and Luciano Colazzo and Francesco de Boni and Dimas G. de Oteyza and Mauro Sambi and Francesco Sedona},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.09872},
year = {2025}
}