单层1T-VS₂中观察到 novel 空穴密度波超结构：室温下及其在多层中的演化

二维晶体格子单层(ML)中自发形成的空穴密度波(CDW)超结构是理解其复杂量子态的基本问题。我们报告了成功的自上而下的液相剥离和压印转移过程(LPESTP)以创建ML VS₂， 在室温下发生CDW转变。通过高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和电子衍射(ED)，我们观察到VS₂在室温下1T和2H多态相的共存，只有1T相发生CDW转变。我们发现了单层1T-VS₂中一种新型不可约CDW超结构($\sqrt{7} \times \sqrt{7}$) R19.1°。随着层数的增加，CDW有序性变化为共轨($2 \times 2\times 1$)超结构。通过能角依赖的光电子能谱和TEM，我们证明了钨原子在多层VS₂中自我分子嵌入为V³⁺离子，负责CDW超结构从不可约($\sqrt{7} \times \sqrt{7}$) R19.1°向共轨($2\times2\times1$)顺序的演变。我们也报告了在扭曲双层1T-VS₂片中观察到 novel Moiré 超晶格，包含单层中捕获的CDW超结构。对ML 1T-VS₂进行的密度泛函理论(DFT)计算显示，观察到的($\sqrt{7} \times \sqrt{7}$) R19.1° CDW超结构的能量低于原始未扭曲的ML，CDW不稳定性由强软声子模式的形成驱动。我们的发现为理解1T-VS₂中CDW超结构随层数和V自分子嵌入的演化提供了重要平台。