分子阿秒瞬态吸收光谱中的核运动效应
原子物理
2015-04-16 v2
摘要
我们通过为不同模型系统计算光谱，研究了核运动对分子中阿秒瞬态吸收光谱的特征效应。考虑了氢分子离子的两种模型：一种是核间距固定，另一种是核可自由振动。固定核模型的光谱与别处报道的原子光谱相似，而包含核运动模型所得光谱截然不同，且以极宽的吸收特征为主。分析了这些宽吸收特征并探究其与分子解离的关系。对氢分子离子的研究验证了基于玻恩-奥本海默近似和有限电子基的方法。随后将该法用于研究包含核振动的三维氢分子。将 H 所得光谱与固定核计算结果比较。在包含核运动的 H 阿秒瞬态吸收光谱中，我们发现对应于分子中不同振动态布居的丰富吸收结构，而固定核光谱再次与原子光谱非常相似。我们发现，原子系统中报道的位于明确能量的光诱导结构也存在于我们的固定核分子光谱中，但在具有运动核的 和 H 光谱中被抑制。我们表明，光诱导结构的特征通过玻恩-奥本海默势能曲线的形状和相对排列与系统的核动力学密切相关。
引用
@article{arxiv.1502.05866,
title = {Nuclear-Motion Effects in Attosecond Transient Absorption Spectroscopy of Molecules},
author = {Jens E. Bækhøj and Lun Yue and Lars Bojer Madsen},
journal= {arXiv preprint arXiv:1502.05866},
year = {2015}
}