新型 K 原子 rattling：热电材料的新途径？
材料科学
2015-06-17 v2
摘要
我们进行了从头算分子动力学 (MD) 模拟，以研究掺铝 (KAl0.33W1.67O6 和 RbAl0.33W1.67O6) 和未掺铝 (KW2O6 和 RbW2O6) 缺陷烧绿石钨酸盐中的碱金属动力学。K 原子在掺铝和未掺铝的钨酸盐中均表现出新型的 rattling 动力学，而 Rb 原子则没有。KAl0.33W1.67O6 的实验热导率曲线显示在约 50 K 至约 250 K 之间存在异常的压低，这与 K 动力学的两个交叉点相吻合：第一个在约 50 K，从振荡转变为扩散；第二个在约 250 K，从扩散转回振荡。我们发现，低温交叉点是由于系统过渡到低于扩散动力学的激活能所致，而高温交叉点则是由笼状动力学引起的 K 原子周围局部势的复杂重构所驱动。这导致 K 势随温度升高而硬化。这种异常的势重构可能对基于零温势解释类似材料中的有限温动力学具有重要意义。关键结果是，涉及局部扩散的新型 K rattling 导致热导率显著降低。我们认为，这可能为笼状化合物的声子工程开辟一条新途径，用于热电材料，其中特意选择 rattler 以通过局部扩散机制降低晶格热导率。
引用
@article{arxiv.1310.8382,
title = {Novel K Rattling: A New Route to Thermoelectric Materials?},
author = {Elvis Shoko and Y. Okamoto and Gordon J Kearley and Vanessa K Peterson and Gordon J Thorogood},
journal= {arXiv preprint arXiv:1310.8382},
year = {2015}
}
备注
18 pages, 8 figures